固体表面吸着分子の多光子励起反応


研究課題名 固体表面吸着分子の多光子励起反応
レコードタイプ 研究実績報告
報告年度 1996
研究期間 1996-
研究課題番号 08640658
研究代表者 松本 吉泰  (マツモト ヨシヤス) 岡崎国立共同研究機構・分子科学研究所・助教授
研究代表者番号 70181790
研究機関 岡崎国立共同研究機構 研究機関番号:63901
研究種目 基盤研究(C) 研究種目コード:320
審査区分 一般 区分コード:03
研究分野[2] 物理化学 研究分野コード:341
キーワード 多光子過程 / 光化学 / 光電子分光 / 白金 / メタン / 一酸化炭素
研究概要 金属表面では吸着種の励起状態の迅速な脱励起が起きるにもかかわらず、光脱離、光解離などを含む多彩な光反応が誘起される。本研究では、表面光化学における直接励起の役割の理解を進めるために、多光子光電子分光法により金属表面やこれに吸着した分子の量子状態を研究し、多光子励起の可能性について検討を行なった。そこで、表面および吸着種の非占有電子状態の情報を得るためにPt(111)を主な対象にして多光子光電子分光を行なった。まず、この清浄表面においては、s,pバンドギャップ内に存在する表面状態から鏡像準位(n=1)への共鳴遷移が5.4eVで起きることを明らかにした。また、150fsのレ-ザ-光源を用いることにより、3光子過程に基づく光電子スペクトルを観測することができた。この事から、フェルミ準位あるいは真空準位を基準としてそれぞれの表面に局在化した電子状態のエネルギ-位置を決定することができた。吸着系としては手始めにCO/Pt(111)系について2光子光電子分光を行なった。その結果、COの励起状態に基づくと思われる光電子スペクトルを得ることができ、偏光依存性などから、2π^*からの光電子であることを確認することができた。現在、COの被覆率依存性について詳細な実験を継続している。Pt(111)上のメタンの光化学については、400nm付近のサブピコ秒のレ-ザ-パルスを照射することにより、2光子過程による反応が起きるかどうかを調べた。今のところ、200nm付近のナノ秒レ-ザ-で起きているような光解離・脱離が起きているという明白な実験結果は得られていない。これは、2光子過程の遷移確率が1光子過程に比べて3桁以上小さいことを示唆している。この点を確認するために更に先端出力の大きなサブピコ秒レ-ザ-パルスを用いて実験を行なうことを予定している。
発表文献 Y.Matsumoto: "Laser-induced photochemistry of methane on Pt(111)" J.Chem.Phys.105. 4775-4788 (1996)
I.Kinoshita: "Surface and image-potential states on Pt(111) probed by two-and three-photon photoemission" Chem.Phys.Lett.229. 445-450 (1996)


 

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